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(a)使用R-CA和使用不同電解質的CA的重組電池在0.1 mA電流下的充放電循環比較(CA_0.5: 2 M ZnSO₄+0.5 M MnSO₄；CA₀: 2 M ZnSO₄+0 M MnSO₄)；(b)不同Mn²⁺濃度電池的開路電壓；(c)2 M ZnSO₄和2 M ZnSO₄+0.2 M MnSO₄電解質電池的DRT比較；(d)使用2 M ZnSO₄電解液的放電和充電電池的DRT比較。

首先從電解液環境與熱力學耦合分析角度出發，通過構建電解液有無Mn²⁺的對照電池體系，對電解液成分變化進行分析，證實放電/充電過程中Mn²⁺/MnO₂的溶解/沉積過程。進一步通過構建Mn²⁺梯度濃度電解液體系，模擬MnO₂放電溶解過程，發現實驗數據與與相應的Nernst方程高度吻合。從熱力學角度驗證了該反應的可逆性。

(a)在ZnSO₄電解質中的XRD對比；(b)（110）峰強度變化；(c)2 M ZnSO₄和0.5 M MnSO₄電解質的原位拉曼光譜；(d)R-CA和CA^0.5在0.1 mA電流下首次充放電周期的比較；(e)ZnSO₄電解液與Mn(CH₃COO)₂+CH₃COOH電解液充放電比較；(f)在電解液中加入0.1 M H₂SO₄后，以1 A g^-1的電流首次放電。

通過表征檢測進一步證實溶解沉積機制，并通過不同電解液的對照實驗，將Zn²⁺的作用指向ZSH.

(a)兩階段放電過程示意圖；(b)不同電流密度下的二次放電曲線；(c)不同電流下不同階段總比容量的百分比；(d)0.5 A g^-1下第一次和第二次放電周期的比較。

通過對兩平臺的動力學的研究，指出Zn²⁺的水解主導放電平臺II。

(a)在0.5 A g^-1下拆卸的點；(b)在0.9 V下電池的電解液和正極分解；(c)電池的電解液和正極在拐點處拆卸；(d)電池的電解液和正極在1.8 V下拆卸；(e)拆卸和重新組裝的電池與常規電池的比較；(f)酸浸前陰極放電至0.9 V與在1.8 V下重組正極的對比。

進一步證實Zn²⁺的作用，創新性地采用分階段電池拆解重組策略：在放電過程中選取關鍵節點的電池拆解，將電解液與正極分別構建新重組體系（N-C：更新正極；N-E：更新電解液/隔膜）。通過對比二者的差異，這揭示了Zn²⁺的關鍵介質作用，闡明了Zn²⁺水解主導的質子再生機制。

(a)MnO₂容量衰減與沉積相在正極上的不完全反應關系示意圖；(b)0、0.1、0.2 M Mn²⁺含量下CE的比較；(c)不同電解質循環性能的比較；(d)使用循環后期墊片與初始墊片的循環性能比較；(e)不同的裝配方法；(f)電池的結構和改進，以及在1 A g^-1電流密度下的循環性能。

本研究通過反應路徑與界面動態演化分析，揭示了Zn//MnO₂電池循環初期庫侖效率（CE）自優化機制的本質。并通過對電極結構設計（剔除粘結劑，增大有效沉積面積）顯著提升了溶解沉積機制下的電化學性能。

本研究針對Zn//MnO₂電池體系的復雜電化學反應機制展開系統性探索，通過分離變量法將正極、負極與電解液獨立分析，結合XRD和原位拉曼光譜技術，揭示了關鍵反應路徑及其動力學調控規律。研究發現，MnO₂在充放電過程中遵循溶解-沉積的可逆反應機制，這一過程直接決定電池的容量與循環穩定性。并且，傳統認知中導致容量衰減的副產物ZHS被證實具有可逆特性，其作為中間體參與反應而非永久性副產物的特性，為抑制容量衰減提供了新視角。進一步分析表明，Zn²⁺水解反應釋放質子，顯著促進了MnO₂的溶解動力學，這種“自供質子”效應揭示了傳統Zn//MnO₂電池中H⁺濃度的變化過程。本研究的創新性體現在檢測方法與反應路徑的雙重突破：通過分離變量法有效解耦了電極-電解液的復雜相互作用，為精準解析多反應耦合體系提供了范例；揭示的Zn²⁺水解協同機制為電解液工程提供了新策略。

孫成林教授，吉林省光學學會常務理事，吉林大學物理學院教授，博士生導師，教育部新世紀優秀人才，吉林省長白山學者特聘教授，吉林省拔尖創新人才第二批次人選，吉林省創新團隊負責人，長期從事水系電池和分子光譜領域的研究工作，發表包括Angew. Chem., Nano Lett., Food chemistry、AOM、JPCL、APL、OE、OL等高水平國際期刊在內的SCI學術論文150余篇，獲得授權實用新型專利3項，以項目負責人身份主持多項國家自然基金及省級重點重大項目。

汪勝晗研究員，博士生導師，現就職于吉林大學物理學院，研究方向為水系鋅離子電池的性能優化及原位表征研究，主持國家自然科學基金青年基金1項，吉林省科技廳、吉林省發改委等省部級科研項目4項，2018年“博士后創新人才支持計劃”入選者。以第一作者（含通訊作者）發表包括Angew. Chem., Nano Lett. JEC, CEJ, JMCA, OE, OL, APL等高水平期刊在內的SCI學術論文30余篇。

文獻詳情：

To Make a Painstaking Investigation: Revealing the Electrochemical Reactions in Aqueous Zn-Mn Batteries

Dongxu Guo, Jie Sun, Chen Wang, Haijia Quan, Hongdi Lu, Yingjin Wei, Chenglin Sun*, Shenghan Wang*

Angew. Chem. Int. Ed. 2025

https://doi.org/10.1002/anie.202505102

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