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 自下而上的自組裝可以實現(xiàn)從建筑塊自發(fā)組裝成更大的、結(jié)構(gòu)明確的各種規(guī)模的復(fù)雜結(jié)構(gòu)和材料，可定向合成能源材料、生物超分子、電子存儲等領(lǐng)域所需的功能材料。其中，巨型無機鉬藍團簇被認(rèn)為是具有最高復(fù)雜程度的無機聚集體結(jié)構(gòu)之一。然而，由于缺乏工況的表征手段，當(dāng)前對于鉬藍完整的組裝路徑仍然沒有明確的論述。

 針對這一問題，陳嘉嘉教授團隊利用工況拉曼手段，表征了鉬酸根前驅(qū)體在酸化條件下的結(jié)構(gòu)演化路徑，并進一步設(shè)計了流動液相電化學(xué)合成體系，首次實現(xiàn)了無機巨型團簇的流動電化學(xué)合成。工況電化學(xué)拉曼表征結(jié)果表明，{Mo₃₆}和{Mo₃(SO₄)}_n分別是形成{Mo₁₅₄}和{Mo₁₀₂}團簇必要前驅(qū)體。結(jié)合電化學(xué)流動合成條件下的電壓曲線和拉曼信號的變化情況，研究團隊利用電噴霧質(zhì)譜，首次發(fā)現(xiàn)了H⁺/e^-對的注入會促進前軀體{Mo₃₆}和{Mo₃(SO₄)}_n解組裝并生成熱力學(xué)穩(wěn)定的中間體{Mo₅}和{Mo₅(SO₄)}五邊形片段，并進一步促進鉬藍的自組裝。動力學(xué)分析表明，{Mo₁₅₄}和{Mo₁₀₂}團簇的組裝分別經(jīng)歷了自催化自組裝和連續(xù)催化組裝過程。該項工作完善了從單核鉬酸根到巨型鉬藍團簇的完整組裝途徑，對于揭示這些巨型團簇的自組裝行為具有重要意義。

該工作是在陳嘉嘉教授的指導(dǎo)下完成。廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2019級博士生李科為論文的第一作者，2023級博士生張曙、2022級博士生朱凱玲、博士后崔麗萍、楊樂參與了部分工作。該研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃項目（2021YFA1502300）和國家自然科學(xué)基金（NSFC、22021001、22272143、21975211）的資助。

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.3c09344