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鉀離子電池的發(fā)展為未來高效、低成本儲能提供了備選之路。然而，鉀離子的較大離子半徑會引起循環(huán)過程中電極材料的體積變化和緩慢的反應(yīng)動力學(xué)，從而導(dǎo)致低倍率性能和快速的容量衰減?；诖?，我們首次設(shè)計并合成了一種具有應(yīng)變松弛結(jié)構(gòu)的Bi/Bi₂O₃ NDs@CSs，通過引入適量的Bi₂O₃組分來優(yōu)化Bi/Bi₂O₃納米點結(jié)構(gòu)，并與碳材料進行復(fù)合，從而顯著提高鉀離子的存儲性能。應(yīng)變松弛結(jié)構(gòu)可起到有效緩沖體積膨脹、緩解應(yīng)力和應(yīng)變的作用。此外，Bi₂O₃的引入不僅促進了鉀離子的吸附，在循環(huán)過程中轉(zhuǎn)化為Bi，而且對Bi金屬起到保護和緩沖作用，防止了結(jié)構(gòu)斷裂，提高了循環(huán)性能。外部碳片進一步加速離子/電子傳導(dǎo)，增強結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。Bi/Bi₂O₃ NDs@CSs作為鉀離子電池負極材料，可以在60 A g^-1下實現(xiàn)149.3 mAh g^-1的優(yōu)異倍率性能，在5 A g^-1下循環(huán)1800次仍具有95%的容量保持率。

為了明晰電極材料在充放電過程中的微觀結(jié)構(gòu)演變，我們通過原位透射電鏡和原位X射線衍射對Bi/Bi₂O₃ NDs@CSs材料進行實時監(jiān)測。鉀化過程中，鉀離子開始進入Bi/Bi₂O₃ NDs@CSs，會產(chǎn)生明顯的體積膨脹，隨著鉀離子的不斷嵌入，材料逐漸發(fā)生轉(zhuǎn)化和合金化反應(yīng)并經(jīng)歷了體積變化，而外部碳片仍然緊緊地覆蓋在K-Bi合金化產(chǎn)物的表面，并隨著膨脹形狀的變化而變化。而對于充電過程，鉀離子逐漸從K-Bi合金中脫出，直至Bi和Bi₂O₃的重現(xiàn)，且Bi/Bi₂O₃ NDs@CSs的體積逐漸回縮，表明可逆的合金/脫合金化反應(yīng)。

利用密度泛函理論進行模擬，分析發(fā)現(xiàn)：Bi（012）在所有模型上的吸附能都低于Bi₂O₃（201）的吸附能，這歸因于Bi₂O₃（201）表面上Bi原子與O原子之間存在的離子鍵。從擴散遷移的角度來看，鉀可以在Bi的表面快速擴散，這得益于金屬性質(zhì)造成的0.36 eV的小擴散勢壘。由上述分析可知，鉀在金屬Bi表面的擴散速率較高，但吸附能較低會影響鉀存儲容量；Bi₂O₃可以大大提高K的吸附能，但擴散速率相對較低，這意味著Bi₂O₃可能具有緩沖和保護作用，從而可以減輕Bi的體積膨脹。因此，Bi和Bi₂O₃的合理復(fù)合設(shè)計，可充分發(fā)揮其優(yōu)良性能，有利于鉀的儲存特性。為了深入了解反應(yīng)過程，進一步對合金化過程中的遷移進行理論模擬，發(fā)現(xiàn)鉀在Bi、KBi₂和 K₃Bi結(jié)構(gòu)上進行遷移，而相關(guān)的遷移勢壘隨著合金化反應(yīng)的進行呈下降趨勢，分別為Bi（0.38 eV）、KBi₂（0.30 eV）和K₃Bi（0.22 eV）。這種現(xiàn)象很好地表明Bi/Bi₂O₃ NDs@CSs復(fù)合材料在合金化過程中具有高的鉀遷移率，并且可以保持電極穩(wěn)定性，這與實驗結(jié)果相一致。

該工作得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金和廣東省功能配位超分子材料及應(yīng)用重點實驗室開放基金的資助以及廈門大學(xué)張橋保教授的支持。自入職暨大以來，李宏巖課題組始終圍繞在鉀離子電池關(guān)鍵材料的設(shè)計和可控制備，已在Adv. Funct. Mater., ACS Energy Lett., Nano Energy, Energy Storage Mater., Small, Small Methods, Nano-Micro Lett., Chem. Eng. J., 等國際知名學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表30余篇論文，授權(quán)專利8件。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202307205