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Nat. Commun.： 暨大在非金屬等離激元催化取得重要成果

來源：暨南大學      2022-11-25
導讀：近日，暨南大學納米光子學研究院李寶軍教授、婁在祝教授等與光子技術研究院郭團教授合作在Nature Communications 發表非金屬等離激元催化重要成果。
表面等離激元作為一種高密度、強局域、高效率光電調控手段，在能源、海洋、生物、環境、醫學等領域具有巨大的應用潛力。傳統的表面等離激元主要基于金屬材料實現，如金、銀等，價格較高，在一定程度上制約了其大規模應用。

近些年，研究人員發現高載流子濃度半導體等非金屬材料同樣具有很好的等離激元激發能力，因其豐富的材料儲量，使得非金屬等離激元成為國際學者關注的熱點。非金屬等離激元材料不僅擁有半導體和類金屬的雙重能帶結構，而且可同時實現覆蓋“紫外-可見-近紅外”的全波段光譜吸收，是理想的太陽能轉化材料，在未來綠色能源領域具有重要的應用前景。作為其中的重要應用之一，在綠色催化領域，清晰闡明非金屬等離激元材料的催化工作機理，特別是厘清熱載流子和光熱效應的協同催化機制，對提升非金屬等離激元材料的催化效率和實現規模化工程應用，具有十分重要的意義。
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為解決這一難題，納米光子學研究院李寶軍教授、婁在祝教授等與光子技術研究院郭團教授聯合攻關，設計研制了一種基于“三氧化鎢+還原氧化石墨烯”的非金屬等離激元復合材料，將等離激元效應提升10%。在此基礎上，他們進一步通過紫外光激發三氧化鎢的半導體能帶，獲得了對復合材料的載流子濃度和等離激元效應的高效調控，通過紫外-可見-近紅外波段照射實現了異丙醇脫水生成100%丙烯的高效轉化，這一方案有望為生物醇的高效烯烴轉化提供技術支持。
此外，他們還深入探究了非金屬等離激元效應產生的熱載流子與光熱效應對催化反應的協同貢獻，排除了熱效應對催化勢壘的影響，獲得了全光激發條件下復合材料催化異丙醇脫水的反應活化能，證明了“紫外-可見-近紅外”波段光協同照射復合材料可大大降低異丙醇脫水反應活化能（低至0.37 eV，遠低于純熱催化的1.0 eV），提升丙烯產率180倍（相對于熱催化）。該研究從理論和實驗兩方面同時證明了非金屬等離激元熱載流子在增強催化反應中起決定性作用。
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相關研究成果以“Full-spectrum nonmetallic plasmonic carriers for efficient isopropanol dehydration”為題發表在Nature Communications（影響因子17.69）。盧長海博士后和游道通副教授為論文的共同第一作者，婁在祝教授和郭團教授為論文共同通訊作者。
本項工作得到了國家自然科學基金重點項目（批準號：62035006）、面上項目（批準號：22175076）等資助。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-34738-z#citeas
參考資料：https://www.jnu.edu.cn/2022/1120/c2623a729591/page.htm


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