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圖1. 連續轉動化學能驅動分子馬達工作原理

在自然界中，眾多復雜的分子機器參與生物體的各個過程，其中分子馬達發揮著獨特且重要的作用，比如ATP合成酶以及細菌鞭毛。人造分子馬達作為能量轉換裝置在納米運輸、分子泵、智能材料、信息儲存以及生物醫療等方面有重要應用前景。2016年諾貝爾化學獎授予在“分子機器”領域做出卓越貢獻的三位科學家。目前，光驅動分子馬達在性能與機理方面有著較為深入的研究，并成功應用于選擇性催化、分子肌肉和刺激響應性材料等領域。然而，化學能分子馬達的設計合成難度、單向性和能量利用率等因素導致了研究進展緩慢。生物系統主要利用化學能驅動分子馬達，使體系達到遠離平衡態并實現相關功能，因此設計并研究化學能驅動的分子馬達有著重大的意義。此外，如何模仿天然分子馬達設計合成可連續單向轉動分子馬達依然是科學界的難題且存在巨大挑戰。

趙德鵬教授課題組致力于催化合成藥物分子與后修飾（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1340; Nat. Commun., 2021, 12, 4342; Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 10.1002/anie.202208089）以及化學能分子馬達的研究。在分子馬達方面，該團隊首次提出基于動態共價鍵和聯苯結構的分子馬達系統。該分子馬達體系主要以高立體選擇性的內酯環的打開-關閉為循環，利用正交保護基策略，以縮合劑為燃料實現了圍繞聯苯C-C單鍵的360°的單向旋轉，實現了在化學能驅動條件下方向的精準控制（Chem. 2020, 6, 1-10）。

然而合成與自然界ATP合成酶類似的連續轉動分子馬達一直是團隊的目標，經過五年的不斷探索與創新，團隊終于取得了重大突破。該課題主要存在以下挑戰：1. 在轉動的各個過程中，每一個過程都需要保證較高的單向性，且需要避免因為布朗運動導致的單向性降低。2. 為了保證馬達轉動的連續性，因此必須放棄正交保護基策略，而通過構象控制實現環化過程的自主選擇性。3. 必須在同一個體系，使得關環-翻轉-開環這一系列過程發生且具有相近的反應速率。4. 化學燃料和馬達反應速率應遠高于燃料自身水解速率，降低背景反應保證高燃料利用率。在最新報道中，設計合成的新型分子馬達的聯苯骨架側鏈具有雙手性中心，分別用于調控環化單向性以及環翻轉單向性。利用該分子馬達的特性，結合動態動力學水解的原理，以及進一步對分子結構進行優化和動力學參數匹配，分子馬達在溶液中實現了高單向性連續旋轉（順時針/逆時針=8.8*105/1）。單向持續旋轉過程通過單晶XRD、核磁、圓二色譜，以及反應動力學監測等手段進行了驗證。

該工作不僅是世界首例高單向性連續轉動的化學能分子馬達，為人工分子馬達和分子機器研發提供了重要的理論支持和實驗驗證，還將為智能材料和藥物化學中生物活性分子發現提供物質基礎。通過輸入化學能，分子的構像以及手性發生可控變化以及定向運動，這將對分子識別、藥物靶點研究、生物活性調控以及后續智能藥物開發提供重要理論基礎和研究方向。

圖2. 趙德鵬教授課題組成員合影

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05033-0