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二維材料由于其獨特的結(jié)構(gòu)和豐富的性質(zhì)，不僅為探索奇異的物理現(xiàn)象提供了理想的平臺，也為下一代電學(xué)、光學(xué)器件的研發(fā)提供了堅實的基礎(chǔ)。在原子尺度上理解二維材料的構(gòu)效關(guān)系，是深入理解其理化性質(zhì)，推動器件研發(fā)的關(guān)鍵，另外，還能夠指導(dǎo)材料設(shè)計，通過結(jié)構(gòu)調(diào)控實現(xiàn)材料物性轉(zhuǎn)變或者性能提升。比如，研究人員在蓬勃發(fā)展的缺陷工程研究中發(fā)現(xiàn)，有目的的在二維材料中引入特殊的缺陷結(jié)構(gòu)，能夠?qū)崿F(xiàn)對二維材料載流子濃度、光學(xué)帶隙、偶極矩等的連續(xù)調(diào)節(jié)。

受益于微納加工技術(shù)的發(fā)展，離子束和電子束處理可以在一定范圍內(nèi)實現(xiàn)缺陷尺寸和濃度的連續(xù)調(diào)控。然而，在周期晶格中引入的缺陷結(jié)構(gòu)會如何影響二維材料的宏觀力學(xué)性能，尤其是在施加載荷和應(yīng)力工作環(huán)境下的材料失效機制等方面的研究相對匱乏。因此，建立缺陷結(jié)構(gòu)、濃度與二維材料力學(xué)行為之間的相關(guān)性具有重要的意義。

有鑒于此，林君浩研究團(tuán)隊使用氦離子電鏡的氦和鎵離子刻蝕，在懸浮的單層MoS2中分別產(chǎn)生高密度的硫（S）空位和MoSn空位，協(xié)同AFM納米壓痕技術(shù)與STEM原子結(jié)構(gòu)表征，揭示了不同類型和濃度的點缺陷對單層MoS2楊氏模量、斷裂強度等力學(xué)性能和原子尺度的斷裂行為的影響。研究人員通過分析裂紋原子結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn)引入的原子缺陷加劇了裂紋的偏轉(zhuǎn)或分叉，縮短了裂紋傳播距離，結(jié)合分子動力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)這種改變源于缺陷引起的晶格對稱性破壞，改變了角剛度和局域應(yīng)變分布，導(dǎo)致鍵能的各向異性在斷裂過程中出現(xiàn)眾多不同轉(zhuǎn)向的微裂紋，最終提高了斷裂過程中的能量釋放率，提升了MoS2的斷裂韌性。基于以上結(jié)果，研究團(tuán)隊最終提出了一種通過缺陷誘導(dǎo)裂紋鈍化、抑制裂紋擴展的斷裂增韌機制。相關(guān)論文以“Engineering the crack structure and fracture behavior in monolayer MoS2 by selective creation of point defects”為題，發(fā)表在期刊Advanced Science上。南科大物理系博士生王剛，中南大學(xué)副教授王云鵬為論文第一作者，林君浩為唯一通訊作者，南科大為論文第一單位。

圖1. 單層MoS2分子膜中不同缺陷結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的力學(xué)參數(shù)和斷裂行為差異。 

二維材料的結(jié)構(gòu)除了可以通過后處理調(diào)控外，也能通過改變生長參數(shù)，在合成時實現(xiàn)調(diào)控或新的結(jié)構(gòu)組裝。南科大林君浩團(tuán)隊和新加坡南洋理工大學(xué)教授劉政、北京理工大學(xué)教授周家東以及哈爾濱工業(yè)大學(xué)教授李興冀團(tuán)隊合作，使用化學(xué)氣相沉積 (CVD) 法，通過調(diào)控反應(yīng)溫度和降溫速率，實現(xiàn)了新型二維磁性材料Cr5Te8的相調(diào)控，成功合成出三方相和單斜相的Cr5Te8納米片。通過選區(qū)電子衍射以及高分辨HAADF-STEM成像，精確確定出Cr原子層間因插層位置不同而引起的相結(jié)構(gòu)變化，從而證實了Cr5Te8自插層體系相結(jié)構(gòu)的可調(diào)性。與此同時，研究人員結(jié)合磁性測試及理論計算，揭示了相結(jié)構(gòu)對磁有序的顯著影響，通過控制相結(jié)構(gòu)和厚度，可以獲得高達(dá)200K的居里溫度。另外，研究團(tuán)隊還發(fā)現(xiàn)結(jié)構(gòu)更無序的單斜相Cr5Te8存在巨大的反常霍爾效應(yīng)（σAHE ~ 650 Ω-1cm-1，θAHE ~ 5%）。該研究為二維磁性材料的可控和規(guī)模化合成提供了一條新途徑，并揭示了Cr5Te8納米片在磁電和自旋電子器件應(yīng)用方面的巨大前景。相關(guān)論文以“Phase engineering of Cr5Te8 with colossal anomalous Hall effect”為題發(fā)表在學(xué)術(shù)期刊Nature Electronics上，南洋理工大學(xué)湯碧珺、王小偉博士，南科大博士后韓夢嬌（現(xiàn)為松山湖國家實驗室副研究員），哈工大徐曉東博士為論文共同第一作者，劉政、周家東、李興冀、林君浩為論文共同通訊作者。

圖2：三方相與單斜相Cr5Te8納米片的成分及結(jié)構(gòu)確定。

此外，另一種調(diào)控二維材料結(jié)構(gòu)的思路是借助基底晶格的束縛實現(xiàn)外延生長調(diào)控。傳統(tǒng)的共價異質(zhì)外延，對生長材料和基底材料的晶格匹配度有嚴(yán)格要求，且工藝兼容性差。林君浩團(tuán)隊與紐約州立大學(xué)布法羅分校教授曾浩、北京大學(xué)教授侯仰龍團(tuán)隊合作，提出了一種由界面配位鍵驅(qū)動的外延生長機制，使用CVD在六方晶格的單層WSe2上外延生長了二維磁性單晶Cr5Te8，得到公度匹配的3×3 (Cr5Te8)/7×7 (WSe2) 摩爾超晶格，并在界面處形成束縛力較弱的超周期Cr截止結(jié)構(gòu)。該晶體表現(xiàn)出了幾乎沒有缺陷釘扎位點的銳利方形磁滯回線。合作研究團(tuán)隊提出二維界面的“配位外延”手段，作為一種概念上獨特的薄膜外延范例，不但具有與vdW外延相似的充分靈活性，規(guī)避了共價外延嚴(yán)格的晶格匹配性要求；而且具有與共價外延相似的晶體取向約束力，避免了vdW外延中取向難以控制的難題。相關(guān)結(jié)果以 “Dative Epitaxy of Commensurate Monocrystalline Covalent van der Waals Moiré Supercrystal”為題在期刊Advanced Materials上發(fā)表，北京大學(xué)博士后卞夢穎，南科大博士后朱亮為論文的共同第一作者，曾浩、侯仰龍和林君浩為論文的共同通訊作者。

圖3. Cr5Te8/WSe2摩爾超晶體的結(jié)構(gòu)表征。

以上研究的開展和完成得到國家自然科學(xué)基金、廣東省科技廳國際合作創(chuàng)新領(lǐng)域、“珠江人才計劃”創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團(tuán)隊、深圳市高層次人才團(tuán)隊、高校穩(wěn)定支持等項目以及南方科技大學(xué)皮米中心的大力支持。

 論文鏈接：

http://doi.org/10.1002/advs.202200700 

https://www.nature.com/articles/s41928-022-00754-6 

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202200117 

參考資料：https://phy.sustech.edu.cn/news/detail/3264.html?lang=zh-cn