甲醇制烯烴(MTO)是實現非石油資源轉化制取低碳烯烴的關鍵技術,自2010年在世界上首次工業化以來,已經成為我國乙烯丙烯生產的重要方式之一。MTO反應采用分子篩催化劑,反應過程中催化劑因積碳而失活,工業過程中需要對催化劑進行頻繁再生以維持系統連續穩定運行。傳統的催化劑再生方式主要是利用空氣或氧氣燒除催化劑積碳恢復催化劑活性,這種方式不但排放一定的CO2,還限制了整個工藝碳原子利用率的進一步提高。
該團隊對催化劑積碳物種的定向轉化機理進行了詳細研究,通過理論計算、光譜表征,以及與分子探針與熒光成像研究組(1818組)徐兆超研究員團隊合作進行的超分辨結構照明成像,發現SAPO-34分子篩中萘基烴池物種不僅有利于乙烯生成,而且具有很強的高溫穩定性。為此,該團隊提出了采用水蒸氣在高溫下將失活催化劑上積碳定向轉化為活性萘基烴池物種的再生技術路線,使得在催化劑活性恢復的同時再生催化劑上的低碳烯烴選擇性也得到大幅度提高。該團隊在循環流化床反應—再生中試裝置上驗證了該技術,連續穩定運行結果表明,再生器氣相產物中可循環利用的合成氣成分(CO和H2)超過88%,CO2低于5%;反應器中乙烯和丙烯選擇性可達到85%。該技術實現了通過再生來調控MTO反應,進一步提升了過程的經濟性,降低了CO2排放,對MTO技術和產業的可持續發展具有重要影響。
相關研究成果發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上,得到國家自然科學基金“多相反應過程中的介尺度機制及調控”重大研究計劃集成項目和我所創新研究基金項目支持。
參考資料:
[1]大連化學物理研究所,我所實現甲醇制烯烴失活催化劑積碳定向轉化,http://www.dicp.ac.cn/xwdt/kyjz/202101/t20210104_5850218.html
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