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圖1 發表信息

通過人工光合作用將二氧化碳還原成有利用價值的化學產品不僅能夠為能源危機提供新的解決方案，而且能夠有效減少生態環境中二氧化碳的含量。然而，人工直接光還原二氧化碳的效率目前很難超過植物（全光譜下0.5-5%），且往往需要犧牲劑的輔助，而不是像植物一樣釋放出氧氣。

鄧鶴翔課題組從材料的合成角度出發，創造性的探索了在介觀尺度上（2-50納米），無機半導體納米顆粒和金屬有機框架（Metal organic framework, MOF）孔道界面的分子定制，實現了單波長光驅動下CO₂還原11.3%的表觀量子產率（Apparent quantum efficiency），并觀察到等當量O₂的釋放。此分子定制界面的構筑類似于葉綠體中光催化基元的局域化，所設計出的多種“分子隔間”（molecular compartment,I型和II型）能夠實現二氧化鈦納米顆粒化學環境的精準定制，從而大幅提高光生電子的分離和利用。CO₂光還原實驗表明，TiO₂與MOF骨架所構筑的三維有序結構（TiO₂-in-MOF）的光催化活性遠高于同尺寸的TiO₂納米顆粒及MOFs表面負載的TiO₂，充分展示了“分子隔間”的結構優越性。研究表明在II型隔間中的TiO₂比I型隔間中的TiO₂催化性能高44倍，揭示了介孔微環境對催化活性的影響。值得一提的是，半導體納米材料與MOF在其孔道中的精確排布并未破壞MOF的局域有序結構。兩種材料特性的高效協同，將能拓展出一系列新型的人工光合作用催化劑，有望推動在光吸收波長范圍以及量子產率上的更大突破。

圖2 TiO₂納米顆粒在MOF不同介孔孔道中的精確定制

在此工作的開展的六年半時間內，江卓和徐曉暉直面“納米功能材料連接、排列及取向的定制”這一關鍵科學挑戰，通過反復嘗試和不斷優化，系統探究了MOF介孔孔道定制TiO₂生長的理論機制，最終實現了半導體納米材料在MOF中的無損填充。

此外，上海科技大學馬延航教授、Hae Sung Cho研究員、Peter Oleynikov研究員、Osamu Terasaki教授為材料的結構表征提供了重要幫助；廈門大學賈玫同學和程俊教授為結構模擬提供了第一性原理計算；論文的合作者還包括武漢大學丁燈、王超、吳潔、周毅同學以及彭天佑教授。此工作獲得了國家自然科學基金，國家重點研發計劃，和武漢大學創新團隊項目的資助。武漢大學大型儀器共享平臺、測試中心、上海同步輻射光源以及合肥強磁場中心為此項工作的開展提供支撐。

圖3 此項目主要成員合影，從左至右依次為昝菱、徐曉暉、鄧鶴翔、江卓

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-020-2738-2

鄧鶴翔課題組網站：http://hdeng.whu.edu.cn/